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時(shí)間:2021-03-13 17:32來源:新能源Leader 作者:逐日
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       解決熱失控問題是鋰離子電池實(shí)現(xiàn)商業(yè)化的必要條件之一。為了進(jìn)一步探究鋰離子電池熱失控的反應(yīng)機(jī)理，在本文中作者利用多種副反應(yīng)建立熱模型，進(jìn)一步研究溫度對熱失控的抑制作用。結(jié)果表明：當(dāng)加熱到473.15 K時(shí)，負(fù)極材料反應(yīng)產(chǎn)生的熱量觸發(fā)熱失控較低的散熱溫度(273.15 K)不能有效抑制熱失控的發(fā)生。
 
作者首先研究了沒有散熱情況下的熱失控過程。以下三張圖分別為熱失控期間的溫升、每部分的產(chǎn)熱和熱失控末期的溫度分布。將電池的三分之一的正極集流體進(jìn)行加熱至473.15K，研究整個熱失控過程。在大約200和300s時(shí)出現(xiàn)突然的溫度變化，在350s左右接近溫度峰值550K，然后溫度逐漸降低至475K。由于模擬時(shí)間僅為1000s，因此整個溫度曲線并沒有恢復(fù)至室溫水平。熱失控在350s時(shí)結(jié)束，此時(shí)溫度急劇上升。從每一部分的副反應(yīng)產(chǎn)熱曲線可知，正極的反應(yīng)產(chǎn)熱高于負(fù)極、電解液隔膜和SEI的反應(yīng)。最早在200s時(shí)出現(xiàn)SEI分解反應(yīng)，正極、負(fù)極和電解液反應(yīng)幾乎出現(xiàn)在同樣的300s，這三個反應(yīng)也幾乎在同樣的350s時(shí)結(jié)束。熱失控發(fā)生時(shí)的主要溫升熱源為正極-電解液材料和負(fù)極-電解液材料。首次溫升的主要原因是熱失控過程的外部高溫加熱；首次溫度轉(zhuǎn)折點(diǎn)是由于SEI膜分解反應(yīng)造成的，第二個溫度轉(zhuǎn)折點(diǎn)是正極材料反應(yīng)、負(fù)極材料反應(yīng)和電解液反應(yīng)造成的。從熱失控結(jié)束（大概400s）的溫度分布可知，電池的上部溫度更高，底部溫度更低。加熱位置的整體溫度幾乎相同，在電池底部靠近加熱位置的周圍，溫度逐漸降低，形成低溫區(qū)域。
 
本文根據(jù)上圖中溫度轉(zhuǎn)折點(diǎn)和溫度峰值對鋰離子電池的熱失控過程進(jìn)行了分段。
 
第一階段：從293.15 K開始。此時(shí)，電池的溫升主要是由外界加熱引起的，反應(yīng)熱量引起的溫度變化非常小。
第二階段：從450K開始。此時(shí)，隨著電池與周圍環(huán)境溫度的溫差增大，電池與周圍環(huán)境之間的熱量傳遞增大，因此溫升變緩。SEI膜的副反應(yīng)也在這一階段開始放熱。
第三階段：從475K開始。這一階段，SEI膜的分解反應(yīng)已經(jīng)結(jié)束，正極材料的反應(yīng)、負(fù)極材料的反應(yīng)和電解液的反應(yīng)開始。這三個反應(yīng)產(chǎn)生的熱量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于SEI膜分解反應(yīng)，溫度急劇上升。
第四階段：從550K開始，直到溫度與環(huán)境溫度相等。在這個階段，所有的反應(yīng)都結(jié)束了，電池只是在散熱過程中。
 
圖片 圖片
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從以上分析可知，熱失控發(fā)生在SEI分解反應(yīng)期間（200s）。接下來作者進(jìn)行了抑制熱失控的溫升研究。冷卻溫度為293.15K，冷卻位置為負(fù)極材料的底部。在180s時(shí)開始冷卻，比200s稍早。以下三張圖分別為冷卻溫度為293.15K和冷卻開始時(shí)間為180s時(shí)，抑制熱失控后的溫升、每部分的產(chǎn)熱和末期的溫度分布。電池的溫度曲線出現(xiàn)明顯的變化，第一個溫度轉(zhuǎn)折點(diǎn)消失了，在450K出現(xiàn)一個不明顯的溫度峰值。表明這種抑制模式的效果明顯，電池的溫升明顯被抑制。熱失控期間的主要反應(yīng)發(fā)生在SEI膜和負(fù)極。正極材料的產(chǎn)熱高于其余三種反應(yīng)，是負(fù)極-電解液材料反應(yīng)的三倍之多。SEI分解反應(yīng)發(fā)生的時(shí)間最早，大約為200s，正極、負(fù)極和電解液反應(yīng)幾乎出現(xiàn)在同樣的300s，這三種反應(yīng)也幾乎在同樣的350s時(shí)結(jié)束。
 
此時(shí)電池的熱失控可分為以下幾個階段。
 
第一階段：從293.15 K開始。此時(shí)，電池的溫升主要是由外界加熱引起的，反應(yīng)熱量引起的溫度變化非常小。
第二階段：從450K開始。在這一階段，副反應(yīng)逐漸減少，溫度逐漸降低。
第三階段：第三階段從440K開始。在這一階段，由于散熱和產(chǎn)熱之間的平衡，溫度保持穩(wěn)定。
圖片圖片
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從上一節(jié)可以看出，SEI膜分解反應(yīng)起始點(diǎn)之前的散熱可以有效抑制鋰離子電池的熱失控。在其余條件不變時(shí)，進(jìn)一步降低散熱溫度至283.15 K。從以下三張圖可知，此時(shí)電池的溫度曲線幾乎沒有變化，電池溫度仍會在拐點(diǎn)上升(200秒之前稍早一點(diǎn))。電池的內(nèi)產(chǎn)熱反應(yīng)是SEI膜分解反應(yīng)和負(fù)極材料反應(yīng)，SEI分解反應(yīng)的產(chǎn)熱是負(fù)極產(chǎn)熱的3倍。反應(yīng)曲線與前一節(jié)相似，降低了10°C，對反應(yīng)幾乎沒有影響。此時(shí)電池的熱失控可分為以下幾個階段。
 
第一階段：從293.15 K開始。與前一種情況一樣，這一階段的熱源主要是由外部加熱引起的，導(dǎo)致電池溫度上升。
第二階段：從450K開始。在這一階段，副反應(yīng)逐漸減少，溫度逐漸降低。
第三階段：從440K開始。在這一階段，熱抑制產(chǎn)生了一定的效果，一些放熱副反應(yīng)沒有發(fā)生，達(dá)到了熱平衡
圖片 圖片
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從上一節(jié)可以看出，降低10°C的散熱溫度并沒有阻止熱量失控。在本節(jié)中，進(jìn)一步將散熱溫度降低到273.15 K進(jìn)行分析，其余條件保持不變。從圖中可以看出，當(dāng)散熱溫度進(jìn)一步降低到273.15 K時(shí)，電池的溫度曲線發(fā)生了變化。溫度上升趨勢相同，但在180s左右達(dá)到峰值，說明進(jìn)一步降低散熱溫度對抑制有影響。電池的內(nèi)產(chǎn)熱反應(yīng)是SEI分解反應(yīng)和負(fù)極物質(zhì)反應(yīng)，與上節(jié)結(jié)果相似，SEI分解反應(yīng)的產(chǎn)熱是負(fù)極產(chǎn)熱的3倍。兩種反應(yīng)的起始時(shí)間幾乎相同，進(jìn)一步說明抑制效果并沒有得到很大的改善。分析結(jié)束時(shí)電池的溫度分布與前一節(jié)相似。因此，將電池狀態(tài)劃分為相同的三個階段。
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對比無抑制和不同溫度抑制的模擬結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，溫度抑制對熱失控過程有顯著影響，降低了溫度放熱峰值，改變了拐點(diǎn)，但不足以防止熱失控。不同溫度下的模擬結(jié)果差異不大，說明單次降溫基本沒有效果。
 
本文通過在鋰離子電池的負(fù)極電解液、正極電解液、隔膜、SEI膜上加入不同的副反應(yīng)，研究了鋰離子的熱失控過程。對電池進(jìn)行了研究，揭示了通過改變溫度抑制電池?zé)崾Э氐臋C(jī)理。通過仿真得到了電池各部分反應(yīng)的產(chǎn)熱變化曲線和溫度變化曲線。從模擬結(jié)果可以得出以下結(jié)論：外部加熱會引起熱失控，熱失控過程的觸發(fā)主要是由負(fù)極材料的副反應(yīng)引起的；熱抑制可以改變熱失控過程中產(chǎn)熱時(shí)間和放熱峰值，與反應(yīng)的觸發(fā)溫度有關(guān)；同時(shí)，電池溫度隨時(shí)間的演化曲線也有一定的變化；正極產(chǎn)熱明顯減少，負(fù)極和SEI膜的放熱更明顯；較低的散熱溫度(273.15 K)不能有效抑制熱失控的發(fā)生。
 
附：下圖為仿真時(shí)的電池邊界條件：
圖片
(a)電池加熱位置和溫度測量點(diǎn);(b)電池冷卻位置(冷卻部分以藍(lán)色區(qū)域表示)。
圖片
電池的幾何示意圖。
 
參考文獻(xiàn)：Numerical Study on the Inhibition Control of Lithium-Ion Battery Thermal Runaway；Hao Hu, Xiaoming Xu,* Xudong Sun, Renzheng Li, Yangjun Zhang, and Jiaqi Fu.

(責(zé)任編輯：子蕊)
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