梁叔全團隊研制的新型Zn@ZnO-3D負極材料結(jié)構(gòu)及其理論計算結(jié)果

 

       近日，中南大學材料科學與工程學院梁叔全團隊在 Energy & Environmental Science、Advanced Functional Materials 等國際材料與能源領(lǐng)域權(quán)威期刊陸續(xù)發(fā)表儲能材料創(chuàng)新研究成果。研究成果解決了該領(lǐng)域部分共性科學難題，有望推動廣受關(guān)注的低成本儲能領(lǐng)域進一步發(fā)展。

 

       在鋅金屬負極材料研究方面，團隊通過一步液相沉淀法得到一種三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)ZnO功能修飾的Zn@ZnO-3D負極，實現(xiàn)了材料結(jié)構(gòu)調(diào)控和界面修飾相優(yōu)化結(jié)合。結(jié)合動力學和熱力學分析、第一性原理計算，表明該負極具有更快的離子沉積/遷移動力學速率，其中O元素可以優(yōu)先吸附并容易結(jié)合Zn2+，減少水和鋅離子的結(jié)合，抑制H2的逸出，從而實現(xiàn)了99.55%鋅利用率和長達1000次的高可逆沉積/剝離次數(shù)�；�于此負極，MnO2全電池在電流密度0.5 A g-1下循環(huán)500次后容量基本維持100％。該研究成果近日在 Energy & Environmental Science 在線發(fā)表。團隊還設計了一種電子絕緣離子導通的高嶺土涂層穩(wěn)定了鋅負極，避免了電極與電解液的直接接觸，減少了活性水參與的自腐蝕以及電化學腐蝕等副反應發(fā)生。成果近日在自然指數(shù)期刊 Advanced Functional Materials 在線發(fā)表。

 

       在鋅離子電解液研究方面，團隊研發(fā)了一種三維多層凝膠電解質(zhì)（Alginate-Zn），該電解質(zhì)創(chuàng)新性地利用羧酸根（-COO-）基團對鋅離子的限域作用，有效抑制了負極枝晶和副產(chǎn)物的產(chǎn)生，實現(xiàn)均勻可逆的鋅沉積/剝離，可顯著提高Zn/MnO2電池的擱置性能，該研究成果近日在國際著名能源期刊 Energy Storage Materials 在線發(fā)表。團隊還發(fā)現(xiàn)目前可充電鋅錳電池的錳基正極材料僅能在含水量足夠的電解液（如水系電解液）中表現(xiàn)出良好的電化學活性。通過理論計算和實驗結(jié)果探明了材料的活化新機制與Zn2+離子的脫溶劑化新行為。通過優(yōu)化調(diào)控新機制，團隊研制的鋅錳電池電化學性能得到大幅提升，其在0.1A g-1的電流密度下可獲得超過300mAh g-1的比容量，長循環(huán)壽命超過2000次。這一發(fā)現(xiàn)將為鋅錳電池電解液的探索和優(yōu)化提供重要參考，研究成果在自然指數(shù)期刊 Advanced Functional Materials 在線發(fā)表。

 

       鋅離子電池在低成本儲能領(lǐng)域具有諸多優(yōu)點，潛力巨大，但在電解液方面仍存在許多關(guān)鍵難題有待解決。梁叔全團隊將這些難題進行系統(tǒng)核驗，并結(jié)合團隊系列研究成果提出了具有前瞻性的展望和建議，近日在 Energy & Environmental Science 在線發(fā)表。團隊還重點對電解液添加劑的國內(nèi)外工作進行了總體提煉，該研究成果近日在國際知名期刊 Energy Storage Materials 在線發(fā)表�；�于團隊在該領(lǐng)域的一系列創(chuàng)新性貢獻，中國自然科學綜合性權(quán)威學術(shù)期刊《科學通報》邀請團隊撰寫相關(guān)綜述。

 

       在鈉離子電池正極材料的開發(fā)方面，團隊研發(fā)了一種Na3.5Mn0.5V1.5(PO4)3/C新正極材料。闡明了電化學過程中的晶體結(jié)構(gòu)畸變、離子遷移率以及其性能的影響。新材料性能優(yōu)異，應用可期，近日在中國領(lǐng)軍期刊 Nano Research 在線發(fā)表。團隊還研發(fā)了一種碳量子點修飾的Na3V2(PO4)2F3正極材料，通過碳量子點對材料形核生長的誘導作用，設計了材料的分級結(jié)構(gòu)，顯著提高了該正極材料在鈉離子電池中的動力學性能。研究成果近日在 Journal of Materials Chemistry A 在線發(fā)表。

圖為不同Mn離子嵌入對NASCION結(jié)構(gòu)電化學性能影響示意圖

 

       據(jù)悉，該團隊獲得國家自然科學基金重點項目（51932011）與面上項目（51872334，51972346，52072411）等項目支持，在低成本儲能領(lǐng)域取得了多項重要研究成果，相關(guān)學術(shù)論文連續(xù)發(fā)表在Energy Environ. Sci.、Adv. Funct. Mater.、Energy Storage Mater.、J. Mater. Chem. A,、Sci.Bull.、Nano Res.、J. Energy Chem.、Chem. Commun.、Inorg. Chem.等高影響國際權(quán)威期刊，其中2篇為高被引論文，2篇為熱點論文。