圓柱形鋰離子電池在循環(huán)過程中鋰分布均勻性變化

時(shí)間:2020-01-25 15:32來源:新能源Leader 作者:憑欄眺
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      鋰離子電池在充電的過程中Li+從正極脫出，嵌入到石墨負(fù)極之中，Li+在石墨負(fù)極的均勻性會(huì)對(duì)電池的循環(huán)壽命產(chǎn)生顯著的影響。但是由于電池結(jié)構(gòu)特點(diǎn)和石墨負(fù)極的動(dòng)力學(xué)特性的限制，因此Li+在負(fù)極內(nèi)部的分布往往是不均勻的，這不僅可能造成局部析鋰，也會(huì)導(dǎo)致在石墨負(fù)極內(nèi)部產(chǎn)生應(yīng)力分布不均，引起鋰離子電池的循環(huán)壽命降低。
 
      近日，德國慕尼黑工業(yè)大學(xué)的D. Petz（第一作者）和A. Senyshyn（通訊作者）等人采用飛秒級(jí)分辨率的中子衍射、同步輻射等工具對(duì)滿電狀態(tài)下Li在石墨負(fù)極內(nèi)的分布均勻性進(jìn)行了研究，測(cè)試結(jié)果表明隨著電池循環(huán)次數(shù)的增加，Li在負(fù)極內(nèi)分布變得更加不均勻。
      實(shí)驗(yàn)中以18650電池為研究對(duì)象，其中正極為NCA（LiNi0.80Co0.15Al0.05O2），負(fù)極為石墨，電池在常溫下以1.625A恒流恒壓充電至4.2V，然后以6A恒流放電至2.5V，以此制度進(jìn)行循環(huán)。
 
      作者使用了三只電池進(jìn)行循環(huán)，分別循環(huán)120次、210次和400次，該電池的初始容量為3170mAh，經(jīng)過120次循環(huán)后電池剩余容量為2528mAh，經(jīng)過210次循環(huán)后剩余容量為2346mAh，經(jīng)過400次后剩余容量為1950mAh，表明該電池循環(huán)性能較差，在經(jīng)過120次循環(huán)后電池容量就降低到了80%以下，這主要是受到作者采用的充放電電流比較大的影響。下圖b為新電池和循環(huán)老化后的電池的單頻中子衍射圖譜，從下圖b中能夠看到該圖譜主要是由NCA正極、石墨相1和相2，Al箔和Cu箔，以及18650電池的不銹鋼外殼構(gòu)成。
 
      從測(cè)試結(jié)果可以看到，隨著循環(huán)次數(shù)的增加，NCA材料晶胞參數(shù)中的a和c值不斷增加，這主要是因?yàn)檎龢O在嵌鋰狀態(tài)下發(fā)生活性物質(zhì)損失，因此困于正極中無法參與反應(yīng)的Li增多，導(dǎo)致正極晶胞參數(shù)重的a和c有所增加。而石墨的2相/1相的比值也在增加，這主要是受到活性Li減少的影響，石墨中嵌入的Li的數(shù)量在減少，因此LiC12所占的比例有所增加。表征石墨嵌鋰量的LixC6中x值，在新電池和循環(huán)不同次數(shù)后分別為0.851、0.772、0.752和0.701，表明隨著循環(huán)次數(shù)的增加能夠嵌入到石墨負(fù)極中活性鋰明顯減少。
      下圖為根據(jù)上述的衍射結(jié)果制作的Li在石墨負(fù)極中分布的二維圖，從圖中能夠看到在新鮮電池中除了個(gè)別的地方，Li在負(fù)極中的分布還是比較均勻的，鋰濃度比較低的部分主要正極活性物質(zhì)比較少的地方，例如電極的開頭和結(jié)尾，以及極耳位置。
 
      表征負(fù)極的Li含量可以通過平均值XLi、平臺(tái)值Xp和中位數(shù)等參數(shù)進(jìn)行表征，從下圖可以看到隨著電池循環(huán)次數(shù)的增加，滿電狀態(tài)下負(fù)極中Li的平均濃度呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，表明隨著循環(huán)次數(shù)的增加電池內(nèi)部的活性Li的數(shù)量呈現(xiàn)明顯的下降趨勢(shì)。
 
      下圖最下層是Li的分布圖，其中淺色區(qū)域?yàn)長i的平臺(tái)濃度區(qū)域，從下圖可以看到隨著循環(huán)次數(shù)的增加，平臺(tái)濃度區(qū)域數(shù)量在減少，同時(shí)Li含量較高的深色區(qū)域主要集中在電芯的外部區(qū)域，表明隨著循環(huán)次數(shù)的增加電池內(nèi)部的Li濃度分布均勻性也在逐漸降低。
      雖然上面的測(cè)試數(shù)據(jù)表明隨著循環(huán)次數(shù)的增加，Li在負(fù)極分布的均勻性持續(xù)降低，但是上述的測(cè)試結(jié)果分辨率仍然比較低，因此雖然從測(cè)試結(jié)果可以看到Li的濃度分布均勻性在降低，但是不同電池之間的差距并不大。為了獲得更高分辨率的Li分布圖像，作者降新電池和循環(huán)400次后的電池進(jìn)行了解剖，將滿電負(fù)極取出，采用粉末衍射的方式對(duì)鋰的分布進(jìn)行了檢測(cè)。下圖c展示了負(fù)極中Li的分布。從圖中能夠看到在新電池中除了受到正極部分區(qū)域沒有活性物質(zhì)的影響，負(fù)極相應(yīng)位置的Li濃度比較低外，其余位置的負(fù)極中Li的分布比較均勻，但是在電極的寬度方向能夠看到上下邊緣的Li濃度稍低，這主要是受到在電極內(nèi)部電流分布的影響。
     下圖為經(jīng)過400次循環(huán)后的負(fù)極中的Li濃度分布，從圖中能夠看到相比于新電池的負(fù)極，循環(huán)后的電池負(fù)極中的Li濃度出現(xiàn)了明顯的降低，表明循環(huán)過程中電池?fù)p失了相當(dāng)數(shù)量的活性Li，同時(shí)負(fù)極上下邊緣中Li的濃度分布變得更加不均勻。
      D. Petz的研究表明隨著電池循環(huán)的進(jìn)行，石墨負(fù)極中的Li濃度顯著降低，這主要是由于循環(huán)中活性Li持續(xù)消耗引起的。同時(shí)循環(huán)還導(dǎo)致了石墨負(fù)極中的Li分布變得更加不均勻，這可能會(huì)對(duì)電池的安全性和循環(huán)性能造成負(fù)面影響。
 
      本文主要參考以下文獻(xiàn)，文章僅用于對(duì)相關(guān)科學(xué)作品的介紹和評(píng)論，以及課堂教學(xué)和科學(xué)研究，不得作為商業(yè)用途。如有任何版權(quán)問題，請(qǐng)隨時(shí)與我們聯(lián)系。

     Lithium heterogeneities in cylinder-type Li-ion batteries – fatigue induced by cycling, Journal of Power Sources xxx (xxxx) xxx,D. Petz, M.J. Muhlbauer, V. Baran, M. Frost, A. Schokel, C. Paulmann, Y. Chen, D. Garces, A. Senyshyn
 
(責(zé)任編輯：子蕊)
文章標(biāo)簽： 鋰離子電池 圓柱電池
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